Studien im Bereich paramagnetischer schwerer Übergangsmetalle der 4d- und 5d-Reihe stellen derzeit ein aufstrebendes Gebiet im Bereich des molekularen Magnetismus dar. Diffuse d-Orbitale, starke magnetische Anisotropie, ebenso wie die ausgeprägte Spin-Bahn-Kopplung machen diese Elemente zu vielversprechenden Kandidaten im Bereich der Einzelmolekülmagnete. Diese Arbeit befasst sich mit der Synthese und Charakterisierung mononuklearer Re(IV)-Komplexe, die in Folgereaktionen gezielt zum Aufbau mehrkerniger heterometallischer 3d/5d- und 5d/4f-Koordinationsverbindungen eingesetzt werden konnten. Hierbei werden u.a. strukturell ähnliche heterobimetallische Re(IV)-Fe(III)-Verbindungen vorgestellt, bei denen Spin Crossover Verhalten beobachtet werden konnte und deren magnetische Eigenschaften, durch den Austausch verschiedener Substituenten, gezielt modifiziert werden konnten. Weiterhin wird die Synthese polynuklearer Re(IV)-3d-Verbindungen und die schrittweise Darstellung heterometallischer Re(IV)-4f-Koordinationsverbindungen vorgestellt, sowie die Untersuchungen ihrer magnetischen Eigenschaften erläutert.