Innerhalb der vorliegenden Arbeit wurde die Degradation von Schmierstoffen und die damit verbundene Freisetzung von Wasserstoff sowie ihre Rolle bei der wasserstoffinduzierten Wälzkontaktversprödung untersucht. In Gleitversuchen im Vakuum konnte das Degradationsverhalten von Schmierstoffen mittels in situ Massenspektrometrie analysiert werden. Zusätzliche XPS-Oberflächenanalysen sowie FTIR- und NMR-Schmierstoffanalysen komplettieren die Untersuchungen im Vakuum. In Wälzkontaktversuchen mit identischen Schmierstoffen konnten Wälzkontaktschädigungen aufgrund von Schmierstoffzersetzungen nachgewiesen werden. Der Schmierstoff zersetzt sich in Fragmentierungsreaktionen mit der oxidfreien Stahloberfläche. In Oxidationsreaktionen des Schmierstoffs sowie dessen Fragmenten werden Carbonsäuren, Ester und Ether gebildet. Der Wasserstoff ist ein direktes Produkt von Fragmentierungsreaktionen oder wird nachgelagert durch Reaktionen der oxidierten Schmierstoffreste mit der Stahloberfläche gebildet. Der Wasserstoff diffundiert aufgrund der herrschenden Gradienten von Kontaktspannung, Temperatur und Wasserstoffkonzentration auf der Oberfläche und im Gefüge in den Stahl. Dort lagert sich der Wasserstoff an ehemaligen Austenitkorngrenzen und Versetzungen an und führt zu Schädigungen der Wälzkontaktfläche und Risswachstum unterhalb der Oberfläche.