Ce travail de these vise a modeliser, au moyen de la Theorie de la Fonctionnelle de la Densite (DFT), des grandeurs spectroscopiques (Mossbauer, RPE et magnetisme) mesurees pour des systemes bioinorganiques a base de fer. La premiere partie de ce travail est relative au calcul theorique de deux quantites caracteristiques issues de la spectroscopie Mossbauer. Dans un premier temps, des correlations calculs-experience ont ete mises en place pour l'etude de simples complexes de fer. Dans un second temps, nous nous sommes interessee a l'etude d'un systeme biologique, la catalase, afin d'en caracteriser les differentes formes. La seconde partie de ce travail a ete dediee a la rationalisation des variations de deux grandeurs spectroscopiques RPE: la valeur moyenne de tenseur g et la constante d'echange. Nous avons considere un ensemble d'agregats de type 2Fe-2S] issus de systemes biologiques et nous avons modelise ces derniers parametres via un modele phenomenologique mettant en competition deux termes antagonistes: le terme de double-echange et le terme de piegeage contribuant a la localisation de l'electron sur l'un des deux sites de fer."