Récemment, une famille particulière de composés dans lesquels coexistent à la fois des espèces organiques et inorganiques est intensivement étudiée dans de nombreux laboratoires du monde. L¿intérêt à ces matériaux dits « hybrides » est dû essentiellement à la combinaison des propriétés apportées, d¿une part, par les molécules organiques et d¿autre part, par celles du matériau inorganique. Dans ce même contexte, les propriétés physico-chimiques des composés hybrides élaborés dans cette thèse ont été caractérisés grâce à plusieurs techniques expérimentales, combinées avec des approches théoriques permettant de donner des informations structurales précises sur ces divers complexes moléculaires : leurs répartitions spatiales, leurs arrangements et leurs morphologies ainsi que la nature des liaisons reliant les différentes entités entre elles.