Les molécules conjuguées constituent une nouvelle classe de matériaux plastiques se distinguant par leurs bonnes propriétés optoélectroniques. Grâce à leur légèreté, malléabilité et faible coût, ils gagnent plus de place jour après jour au voisinage des matériaux traditionnels, tels que les verres et les métaux, utilisés dans la fabrication des dispositifs électroniques (écrans d''affichage, transistors, cellules photovoltaïques, capteurs, optique non linéaire...). Le présent travail s''intéresse à l''étude théorique et expérimentale des propriétés structurales et optoélectroniques de polymères, oligomères et nanostructures ¿-conjugués comportant des enchaînements phénylènes. Une vingtaine de molécules à base de phénylène sont étudiées par le biais de la mécanique quantique. Deux types de matériaux polymères à base de phénylène sont aussi synthétisés et polymérisés. Ces matériaux sont caractérisés par différentes techniques physico- chimiques (GPC, IR, Raman, RMN, UV, RPE). Les conclusions tirées semblent être très convaincantes et permettent une meilleure compréhension des propriétés de systèmes conjugués.