Cette œuvre correspond à la thèse de doctorat de l'auteur, laquelle possède un double objectif : le premier est l'amélioration des techniques de contrôle en mécanique quantique, et plus particulièrement en résonance magnétique nucléaire, grâce aux techniques du contrôle optimal géométrique. Le second objectif consiste à montrer que les singularités hamiltoniennes permettent de comprendre les phénomènes physiques qui apparaissent dans certains systèmes contrôlés. Elles sont en particulier utilisées pour le contrôle de la polarisation en optique non-linéaire. Ces deux objectifs fusionnent lors de l'étude du contrôle d'un système quantique à trois niveaux, qui demande à la fois du contrôle optimal et une étude de la structure hamiltonienne. Les différents chapitres contiennent des introductions très détaillées des domaines abordés. En particulier, le chapitre traitant des outils mathématiques a été écrit pour un public de physiciens ou d'ingénieurs qui aimeraient découvrir ces méthodes.