Les smectites sont des argiles gonflantes utilisees pour leurs capacites d'adsorption, d'etancheite, de transport ou de liant. Ces proprietes sont inegales en fonction de la mineralogie et de la physico- chimie des suspensions. L'objectif de ce travail est de comprendre l'action des charges interfoliaires sur les structures en fonction de la concentration massiques de suspensions de smectites saturees par des cations monovalents (sodium), divalents (calcium) ou mixtes. Son originalite est de coupler des methodes mineralogiques, physico-chimiques et des essais rheometriques. A faible concentration, ce couplage permet d'evaluer les volumes occupes par les materiaux hydrates au sein des suspensions. A forte concentration, la structuration complexe des materiaux gelifs est etudiee par des essais de fluage-recouvrance, des essais d'oscillations et l'analyse fine des essais d'ecoulement. L'etude de la thixotropie revele l'existence de deux cinetiques de destructuration/restructuration. Enfin l'expertise de differentes bentonites naturelles et industrielles permet d'explorer l'effet d'autres facteurs determinants dans l'organisation du systeme argile-eau."