Actuellement, les complexes organometalliques acetylures de ruthenium font partie des composes organometalliques les plus etudies en optique non lineaire (ONL). Dans ce travail, nous mettons en evidence les proprietes ONL et la structuration photo-induite de nouveaux complexes organometalliques possedant un fragment donneur ruthenium-acetylure capable de concurrencer les plus forts donneurs organiques. Nous determinons, a l'aide de diverses techniques experimentales (DFWM, SHG, THG, Zscan), l'influence de la fonctionnalisation de ces structures moleculaires sur l'amelioration de leurs proprietes ONL du deuxieme et troisieme ordre en jouant notamment sur la nature du fragment accepteur et du transmetteur -conjugue. Nous presentons les resultats de calculs theoriques de chimie quantique afin de proposer une etude ONL de ces complexes a l'echelle moleculaire. Enfin, nous completons ce travail sur des complexes rutheniumacetylure contenant un fragment azobenzene dans leur systeme organique p-conjugue, par la diffusion des rayons X aux grands angles (WAXS) et par l'etude, en regime picoseconde, de la dynamique de formation de reseaux de surface photo-induits (SRGs)."