Nous developpons une theorie moleculaire de generation de frequence somme doublement resonnante (DR-SFG) pour analyser les mesures experimentales recemment appliquees a la molecule de Rhodamine 6G (Rhd 6G) sur la surface de silice fondue. Cette theorie est basee sur le formalisme de la matrice densite et sur l'approximation adiabatique de Born-Oppenheimer. Dans cette etude, le modele de surface d'energie potentielle deplacee des etats electroniques fondamental et excite du systeme est utilise pour obtenir la forme du spectre (DR-SFG) a une temperature finie. Nous montrerons que cette nouvelle theorie de spectroscopie optiques non lineaire est etroitement rapprochee a la spectroscopie Infrarouge et Raman resonnante. Cette technique nous a permis de devoiler les phenomenes d'interference entre les modes de vibration infrarouges actifs qui apparaissent dans les spectres (DR-SFG)."