In dieser Arbeit werden die Synthesen der ersten Vertreter der neuen Stoffklasse der Guanidinate beschrieben und strukturell charakterisiert. Dabei werden die synthetischen Arbeiten durch quantenchemische Rechnungen begleitet und unterstützt. Die Vereinigung der synthetischen und quantenchemischen Methoden ist bezeichnend für die vorliegende Arbeit, die die Synergie der beiden recht unterschiedlichen Methoden bestmöglich auszunutzen versucht.Es werden zunächst die Alkalimetallguanidinate quantenchemisch untersucht, wodurch die Grundlage für die später folgenden Synthesen geschaffen wird. An die quantenchemische Untersuchung schließt sich die Synthese der Alkalimetallhydride an. Diese wurden unter anderem als Edukte eingesetzt. Den Eduktsynthesen folgen die synthetischen Arbeiten zu den Alkalimetallguanidinaten in chronologischer Reihenfolge, wobei auch hier - wenn nötig - auf quantenchemische Methoden zurückgegriffen wurde. Abschließend wird das Wasserstoffbrückenbindungsnetzwerk in Guanidin untersucht und diskutiert.