Ce travail porte sur l'application des methodes de controle et d'optimisation au controle par laser des systemes moleculaires. La partie principale est consacree a l'etude du controle par laser de l'orientation moleculaire pour trouver un champ laser capable d'orienter une molecule le long de l'axe de ce laser. Le premier chapitre presente une introduction generale sur les methodes d'optimisation utilisees. Les chapitres 2 a 6 presentent les details des applications au probleme de controle par laser et les resultats obtenus. Le Chapitre 7 presente des resultats sur l'optimisation de la generation d'harmoniques hautes (HHG) par un atome d'hydrogene excite par un champ laser dans le but de favoriser la creation d'un champ laser ultra-court (attoseconde). Dans le Chapitre 8, on presente des outils numeriques developpes pour traiter des problemes d'optimisation de geometrie en chimie moleculaire ou l'on cherche a optimiser la position de N particules dont l'energie d'interaction est donnee par le potentiel de Lennard-Jones. Enfin, le Chapitre 9 est consacre a des resultats theoriques sur le probleme Optimized Effective Potential (OEP) pour la minimisation de l'energie de Hartree-Fock."